Es bastante sencillo.
En el formulario metes los botones de los numeros en una matriz de controles, y los botones de operaciones + - * / aparte.
Necesitas una variable como acumulador para detectar el numero que mete el usuario, cada vez que pulse un numero multiplicas lo que hay por 10 y le sumas la tecla pulsada.
Necesitas otro acumulador para hacer las operaciones. Cunado pulse una tecla de operaciones detectas cual operacion es y la haces con la cantidad del acumulador anterior sobre este.
No es demasiado dificil, con varios bucles y condicionales funciona.
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Saludos
http://es.geocities.com/jm00092/index.htm